Seu primeiro trabalho após pendurar as chuteiras foi como auxiliar-técnico de Carlos Alberto Parreira no Corinthians, em 2002.
Chegada ao Grêmio
No domingo, 8 de junho de 2003[1], o Grêmio apresentou a nova comissão técnica: Darío Pereyra como treinador, Alexandre Gallo como auxiliar técnico, Vanilton Zambroti como preparador físico e Toinho como preparador de goleiros.
A primeira equipe treinada por Gallo foi o Villa Nova-MG em 2004. Ainda no ano de 2004, Gallo ocuparia pela última vez o cargo de auxiliar-técnico, trabalhando juntamente com Vanderlei Luxemburgo no Santos, em 2004, sagrando-se Campeão Brasileiro. Desde então, Gallo vem exercendo unicamente a profissão de treinador.